近日，化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院章翰堂副教授課題組在國(guó)際知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》在線發(fā)表了題為“Molecular conformation: a key factor underlying the performances of heterojunction photocatalysts”的研究論文，我院碩士研究生梁婉玉為本文第一作者，章翰堂、張博聞為本文共同通訊作者，山東農(nóng)業(yè)大學(xué)為本論文第一完成單位。該工作入選了Journal of Materials Chemistry A 2024年度“Emerging Investigator”。

通過(guò)光催化將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為清潔的H2燃料，是社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的一個(gè)極具前景的策略。近年來(lái)，有機(jī)半導(dǎo)體（OSCs）正在成為一種極具吸引力的光催化劑。然而，有機(jī)半導(dǎo)體的低介電常數(shù)表明光生激子的結(jié)合能很高，從而導(dǎo)致嚴(yán)重的電荷重組。有機(jī)異質(zhì)結(jié)可以促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程。但高效的有機(jī)異質(zhì)結(jié)需要合理的能級(jí)排列，電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程與分子結(jié)構(gòu)和分子間距離有直接相關(guān)。

本工作通過(guò)合理的分子設(shè)計(jì)，合成了兩種含有不同末端官能團(tuán)但能級(jí)相似的銅卟啉（CuPy）衍生物。制備了氮化碳（CN）/銅卟啉范德華異質(zhì)結(jié)，并對(duì)其光催化氫氣進(jìn)化（PHE）性能進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，除了由分子結(jié)構(gòu)決定的光電特性外，分子構(gòu)象（即平面度）通過(guò)調(diào)節(jié)分子間距離在電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程中發(fā)揮著同樣重要的作用。當(dāng)分子間距離合理時(shí)，即使在能級(jí)排列未達(dá)到最佳的條件下，仍能發(fā)生有效的電荷轉(zhuǎn)移。此外，該研究發(fā)現(xiàn)即使在0.1 eV的能級(jí)差下，異質(zhì)結(jié)依然可以發(fā)生有效的電荷轉(zhuǎn)移。上述研究有助于加深對(duì)OSCs異質(zhì)結(jié)光催化劑的理解，為高效OSCs光催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和山東省自然科學(xué)基金課題的資助。

全文鏈接：https://doi.org/10.1039/D4TA00159A

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