近日，食品科學(xué)與工程學(xué)院食品安全與質(zhì)量控制團(tuán)隊(duì)在《Sensors and Actuators: B. Chemical》發(fā)表了題為“SERS aptasensor utilizing aptamer-conformation-mediated regulation of Au dumbbell dimers for the ultrasensitive detection of β-phenethylamine in foods”的研究論文，博士研究生陳晨為第一作者，徐志祥教授為本文通訊作者，山東農(nóng)業(yè)大學(xué)為論文第一完成單位。

表面增強(qiáng)拉曼光譜（SERS）是檢測(cè)食品中目標(biāo)分析物的有力工具，然而抗干擾性和穩(wěn)定性一直制約著SERS技術(shù)在實(shí)際檢測(cè)中的應(yīng)用。構(gòu)建可控聚集、高度有序的SERS“熱點(diǎn)”系統(tǒng)的可以顯著提高SERS性能，包括信號(hào)強(qiáng)度和再現(xiàn)性。因此，二聚體、四面體和多面體結(jié)構(gòu)在內(nèi)的各種自組裝NPs組件已被探索并應(yīng)用于制備SERS檢測(cè)探針。在自組裝NPs組件的開發(fā)中，適配體是合成成本低、穩(wěn)定性高、易于化學(xué)修飾的寡核苷酸，其獨(dú)特之處在于二級(jí)和三級(jí)結(jié)構(gòu)對(duì)特定物質(zhì)具有優(yōu)異的親和力和特異性。因此，基于適體與目標(biāo)分析物結(jié)合后三維構(gòu)型變化來構(gòu)建可開啟“熱點(diǎn)”的SERS生物傳感器的研究備受關(guān)注。同時(shí)，研究表明大多數(shù)生物分子在1800-2800 cm-1范圍內(nèi)的“生物靜默區(qū)”沒有拉曼響應(yīng)。因此，有效構(gòu)造在“生物靜默區(qū)”的可控自組裝NPs組件是提高SERS檢測(cè)技術(shù)抗干擾性和穩(wěn)定性的關(guān)鍵。

基于以上思路，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了基于調(diào)節(jié)Au二聚體中Au NPs之間等離子體納米間隙的適配體構(gòu)象介導(dǎo)的SERS傳感器。兩種特殊設(shè)計(jì)的含有β-苯乙胺適配體的DNA鏈被修飾在Au NPs上。β-苯乙胺的存在使得適配體折疊改變了金二聚體的三維幾何形狀，縮短了金NPs之間的納米間隙，從而產(chǎn)生了SERS“熱點(diǎn)”，“打開”了信號(hào)開關(guān)。“生物靜默區(qū)”拉曼報(bào)告分子4-MBN也被修飾在Au NPs表面，由于“熱點(diǎn)”的產(chǎn)生，4-MBN在2225 cm-1處的信號(hào)大大增強(qiáng)。冷凍透射電鏡、時(shí)域有限差分、分子對(duì)接模擬等驗(yàn)證了該策略。構(gòu)建的SERS適配體傳感器對(duì)食品中β-苯乙胺的檢測(cè)具有出色的靈敏度、穩(wěn)定性和抗干擾性，檢出限低至3.8×10-7mg L-1。本研究為適配體構(gòu)象介導(dǎo)的SERS傳感器研究領(lǐng)域的應(yīng)用提供了理論依據(jù)。

圖1. 適配體構(gòu)象介導(dǎo)金二聚體自組裝用于β-苯乙胺的SERS檢測(cè)示意圖

該工作得到了國家自然科學(xué)基金和山東省科技型中小企業(yè)創(chuàng)新能力提升工程項(xiàng)目的大力支持。

原文鏈接: https://doi.org/10.1016/j.snb.2024.135293

編      輯：萬    千 

審      核：賈    波