近日，山東農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院李成亮教授團隊在Chemical Engineering Journal在線發(fā)表了題為“Degradation of perfluorooctanoic acid (PFOA) using multiphase Fenton-like technology by reduced graphene oxide aerogel (rGAs) combined with BDD electrooxidation”的研究論文。碩士研究生李銀輝為該論文的第一作者，博士后劉娜博士和李成亮教授為該論文的共同通訊作者，山東農(nóng)業(yè)大學(xué)為論文唯一完成單位。

圖1. 圖文摘要

全氟辛酸（PFOA）是一種廣泛存在于水體環(huán)境中的新興持久性有機污染物。環(huán)境中的PFOA很難被自然降解，可以穩(wěn)定存在，并且通過生物蓄積的方式對人類和動物的健康構(gòu)成威脅。在此背景下，PFOA廢水處理的難題亟待解決。PFOA廢水的傳統(tǒng)修復(fù)手段包括吸附、混凝、生物處理等，這些處理方法在實際應(yīng)用過程中往往無法從根本上破壞PFOA，反應(yīng)條件苛刻，耗時長。

本研究采用電化學(xué)氧化（EO）耦合多相類芬頓體系對水溶液中的PFOA高效降解。EO選用具有高析氧電勢、高電子傳遞能力和優(yōu)異電化學(xué)穩(wěn)定性的硼摻雜金剛石（BDD）作為陽極，BDD直接氧化PFOA使其失電子形成全氟烷基自由基，與陰極多相類芬頓反應(yīng)生成的高活性羥基自由基（?OH）迅速反應(yīng)形成不穩(wěn)定中間體，進一步分解至PFOA完全礦化。

圖2. 自由基猝滅試驗與全氟辛酸電降解為短鏈全氟化合物濃度變化

還原性氧化石墨烯氣凝膠（rGAs）作為一種新型納米材料，具有比表面積高的多孔結(jié)構(gòu)，豐富的反應(yīng)活性位點和優(yōu)異的電化學(xué)性能。本研究制備的負(fù)載金屬納米催化劑的rGAs（Fe3O4-rGA和Cu-rGA）可作為理想的陰極材料實現(xiàn)陰極多相類芬頓反應(yīng)，促進?OH形成，加速PFOA降解。在以BDD為陽極，F(xiàn)e3O4-rGA和Cu-rGA為陰極的體系下降解PFOA，快速有效提高了PFOA的降解效率，比使用商業(yè)石墨陰極的去除率高16.7%和17.5%，并通過猝滅試驗證明了?OH在PFOA降解過程的重要作用，結(jié)合降解中間產(chǎn)物PFCAs（C4-C7）的含量測定對該體系中PFOA的降解機理做出了合理的解釋。

李成亮教授團隊長期從事環(huán)境中新興持久性有機污染物相關(guān)的研究，在新興污染物治理中取得了系列成果。本研究采用微泡模板法制備的Fe3O4-rGA和Cu-rGA為電化學(xué)氧化工藝提供了一種綠色、新穎的電極材料選擇，提出的陽極氧化和陰極多相類芬頓協(xié)同技術(shù)可高效降解水體中PFOA，在水環(huán)境中新興污染物治理方面具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖3. 改性氧化石墨烯氣凝膠多次電降解前后微觀形貌穩(wěn)定性及PFOA去除率變化

該研究得到了山東省博士后創(chuàng)新項目專項基金的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147443

編      輯：萬    千 

審      核：賈    波